Кальяри «Кальяри» был основан 30 мая 1920 года хирургом и спортивным деятелем Гаэтано Фикерой. В первые десятилетия своего существования сардинский клуб оставался в тени итальянского футбола, несколько раз опускаясь вплоть до третьего дивизиона, прежде чем закрепился в Серии А в середине 1960-х годов.
Поворотным моментом в истории клуба стало появление в 1963 году нападающего Луиджи «Джиджи» Ривы, который по сей день остаётся лучшим бомбардиром в истории сборной Италии. По прозвищу «Ромбо ди Туоно» («Раскат грома»), Рива забил за «Кальяри» 208 мячей в 377 матчах и навсегда стал символом острова. Именно под его руководством, при тренере Манлио Скопиньо и вратаре Энрико Альбертози, «россоблу» завоевали в сезоне 1969/70 единственный в своей истории титул чемпиона Италии — триумф, до сих пор считающийся одним из самых романтичных в истории итальянского футбола. Это была также первая победа в чемпионате клуба, расположенного южнее Рима.
На европейской арене лучшим результатом «Кальяри» остаётся полуфинал Кубка УЕФА сезона 1993/94, где клуб выбыл от будущего победителя турнира — миланского «Интера». Заметный след в истории клуба оставил и Джанфранко Дзола, вернувшийся в «Кальяри» в конце карьеры и помогший команде вернуться в Серию А.
Цвета клуба — красный и синий — повторяют цвета флага города Кальяри, а на гербе команды также присутствует флаг Сардинии, отражающий тесную связь клуба с идентичностью всего острова. Сегодня команда проводит домашние матчи на стадионе «Унипол Домус», а болельщики до сих пор вспоминают скудетто 1970 года как момент, когда небольшой остров ненадолго стал центром итальянского футбола.